185nm真空紫外光下甲醛與副產物臭氧的分解效率研究

 

        185nm 真空紫外光催化過程中,氣態污染物通過催化劑表面反應和氣相均相反應分解.185nm 真空紫外光催化與254nm 紫外光催化相比,污染物降解速率高、催化劑不易失活,在空氣凈化中具有重要的應用價值.但真空紫外線(λ<200nm, VUV)能量高,能直接分解O2 生成O3.雖然部分O3可被254nm 紫外線分解或被光催化還原分解,但尾氣中殘留O3濃度較高,會造成二次污染.為有效去除真空紫外光催化過程中的副產物臭氧,本課題組嘗試采用Au 修飾TiO2 催化劑,O3 去除率從18.5%(TiO2)提高到32%(Au-TiO2);用納米Pd 修飾時,O3去除率提高到73.6%. 

 

        很近,我們嘗試將MnOx-TiO2復合催化劑應用于真空紫外光體系,發現副產物O3的去除率可提高到95%,有機污染物的分解效率也同步提高.目前,有機物在MnOx上的催化臭氧氧化及O3 催化分解已有報道,但是在真空紫外光體系中,有機污染物和臭氧在MnOx 上的分解機理還未見報道.本研究以MnOx-TiO2為催化劑,通過對比甲醛和臭氧在暗態和真空紫外光輻射下的分解,探討甲醛和臭氧在真空紫外光下在MnOx-TiO2上的分解機理.

 

 

結論

1 真空紫外光體系中,以MnOx-TiO2 復合催化劑取代TiO2光催化劑,甲醛與副產物臭氧的轉化率分別從44.7%和38.7%提高到77.5%和96.8%,尾氣臭氧濃度從14.8mg/m3降至0.5mg/m3,減輕了末端臭氧分解的負荷,提高了真空紫外光用于室內空氣凈化的安全性.

2 以MnOx-TiO2作為催化劑的真空紫外光體系中,氣相中氧原子(O)、臭氧(O3)和羥基自由基(OH·)的均相氧化及MnOx 表面的臭氧催化氧化是甲醛分解的主要途徑,而裸露TiO2表面的光催化氧化對甲醛分解貢獻不大.

3 副產物臭氧主要由MnOx 表面活性位上的熱催化分解,氣相中均相分解臭氧的貢獻較小.

4 真空紫外光輻照MnOx-TiO2 復合催化劑,有利于提高MnOx催化分解臭氧的穩定性.

作者：許 衛,傅平豐,張彭義,楊慧芬 (1.北京科技大學土木與環境工程學院,北京 100083；2.清華大學環境學院,北京 100084)